Con el ejército sublevado avanzando en todos los frentes, sin encontrar apenas resistencia y habida cuenta de la imposibilidad de formar un gobierno de coalición de los republicanos con los socialistas, los primeros días de septiembre Azaña encargó al secretario general de la Unión General de Trabajadores, Francisco Largo Caballero, la formación de uno de “unidad nacional” con representación de todas las tendencias combatientes en favor de la República.

El 4 de septiembre de 1936 quedó formalmente constituido, reservándose Caballero la cartera de Guerra, además de asumir la Presidencia y nombrando como ministros socialistas a Indalecio Prieto (Marina y Aire), Juan Negrín (Hacienda), Anastasio de Gracia (Industria y Comercio), Ángel Galarza (Gobernación) y Julio Álvarez del Vayo (Estado). El resto lo formaban representantes de todos los grupos y organizaciones leales a la República -con excepción del POUM y la CNT- ampliando la base política que había sustentado al anterior gobierno de Giral. No obstante, dos meses más tarde, cuando la presión militar sobre Madrid aconsejó el traslado del gobierno a Valencia, consiguió, incluso, la participación de cuatro ministros cenetistas. El nombramiento de Caballero fue en principio muy bien acogido por el pueblo, pero el grupo de aduladores del que se vio rodeado le hizo desoír la petición de un mando único para el Ejército republicano. Por fin, en octubre nombró al general Miaja jefe de la Región Centro, con el coronel Rojo como jefe de Estado Mayor a su cargo, dando un cambio radical a la situación; si bien, no hizo lo mismo en los frentes del Norte, Cataluña y Sur.

Coincidiendo con la evacuación del gobierno a Valencia del 6 de noviembre, Caballero dejó Madrid a cargo de una Junta de Defensa, presidida por el general Miaja, coincidiendo con la llegada a España de las primeras Brigadas Internacionales, lo que supuso un refuerzo para las tropas republicanas, así como un importante símbolo de solidaridad universal. Mientras tanto, el bando rebelde, que desde un principio recibía ayuda de Hitler y Mussolini, fue reconocido por éstos como gobierno legítimo, cuando la resistencia a la conversión de las milicias populares en unidades regulares y disciplinadas, así como la desunión entre las distintas fuerzas de la izquierda, debilitaron las posiciones del gobierno republicano. La actuación de Caballero irritó a muchos republicanos cuando ordenó fuese atacado por guardias de asalto el edificio de Telefónica en Barcelona, que había sido tomado por numerosos anarquistas y trotskistas y en el que murieron muchos de éstos. Las crecientes críticas comunistas al gobierno, así como los enfrentamientos entre distintas facciones del Frente Popular en las calles de Barcelona, en mayo de 1937, le aconsejaron a Azaña retirarle su confianza, a pesar de que Caballero le pidiera más poder, incluso a pesar de mostrar su debilidad para decidir la creación de un ejército popular con mando único. El hecho fue que el presidente de la República le encargó la formación de un nuevo gobierno al también socialista Juan Negrín, quien lo hizo el día 17 de ese mes, con gran influencia comunista y del que quedaron excluidas las organizaciones sindicales.

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